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最新・界面活性剤の機能創製・素材開発・応用技術
[コードNo.07NTS174]

■体裁/ B5判・610頁
■発行/ 2005年 10月 25日
技術教育出版
■定価/ 56,376円(税込価格)

 界面活性剤は広範囲な産業で使用されているが、異種産業分野間での横断的な利用技術としての交流は少なく、取り扱った技術解説書も少ない。
 本書は技術開発並びに製品開発に向け、異分野の視点からの“技術コンセプトの構築”を支援するため、界面活性剤の理論的な取り扱いよりはむしろ実用面での原理・応用に主眼をおき、最新の研究・開発の知見、今後の展望について各分野の第一線で活躍中の研究者、技術者が詳述している。

発刊にあたって
 界面活性剤は一分子の中に親水基と疎水基の性質の異なる構造要素を兼ね備えた両親媒性化合物である。この界面活性剤は界面に吸着すること、また水(または有機)溶媒中で、自己組織化するユニークな特長を持っている。そしてこれらの特徴は乳化、分散、可溶化、洗浄、湿潤、起泡、カプセル能等の作用の発現に関与するので、洗剤をはじめ、化粧品、医薬品、食品、農薬、塗料、土木、エネルギー(配管抵抗減少剤、燃料)等のあらゆる産業分野の製品に深く関わっている。界面活性剤は広範囲な産業分野で積極的に使用され、独自の固有技術として、育成されてきた。しかし、異種産業分野間での横断的な“界面活性剤利用技術”としての交流は少ないように思える。また、これまでこの様な視点から界面活性剤の利用技術を取り扱った技術・解説書も少ない。
 本書は技術開発並びに製品開発に向け、異分野の視点からの“技術コンセプトの構築”を支援するため、各分野の第一線で活躍中の研究者、技術者の方々に、界面活性剤の理論的な取り扱いよりはむしろ実用面での原理・応用に主眼をおき、最新の研究・開発の知見、今後の展望についてご執筆いただいた。また界面化学を専門としない最前線での技術者にとっても有力な指針が得られるように配慮した。
神奈川大学工学部化学教室 堀内照夫

編集
堀内照夫神奈川大学工学部
鈴木敏幸花王(株)ヘルスケア第2研究所

執筆者一覧(執筆順)
堀内照夫神奈川大学
鈴木敏幸花王(株)
荒牧賢治横浜国立大学
國枝博信横浜国立大学
荻野圭三東京理科大学
田村隆光ライオン(株)
山内仁史埼玉第一製薬(株)
佐久間信至摂南大学
牧野公子東京理科大学
山縣義文ライオン(株)
三宅深雪ライオン(株)
濱逸夫ライオン(株)
兼井典子曽田香料(株)
中島義信花王(株)
辻孝三製剤技研
高尾道生東京インキ(株)
長沼桂楠本化成(株)
池田康司花王(株)
別府耕次旭電化工業(株)
小林和史旭電化工業(株)
五百藏賢一日本油脂(株)
太田晃(株)エヌエムビー
広中清一郎東京都立科学技術大学
増田光輝ライオン(株)
西山直宏花王(株)
阿部正彦東京理科大学
酒井秀樹東京理科大学
出口勝彦花王(株)

詳細目次
第1編 機能性界面活性剤の開発・技術と応用

1はじめに
2界面活性剤とは
2-1界面活性剤の歴史
2-2界面活性剤水溶液の特徴
3疎水基による界面活性剤の機能化
3-1油性成分固定化界面活性剤(金属石けん)
3-1-1ステアリン酸金属石けんの各種有機溶剤に対する溶解性
3-1-2アルミニウム石けんのゲル化能
3-2天然系カチオン界面活性剤
3-2-1ラノリン脂肪酸四級塩
3-2-2ひまし油の四級塩
3-2-3ホホバ油(jojoba oil)四級塩誘導体
3-3酸化防止性界面活性剤(トコフェロール誘導体)
3-4重合性界面活性剤
3-4-1高分子ベシクル基剤
3-4-2高分子乳化剤
3-5ハイブリッド型界面活性剤
3-6有機ケイ素系界面活性剤
3-7抗菌性固定化界面活性剤
3-8フッ素系界面活性剤
3-9有機遷移金属系界面活性剤(酸化還元電位応答型)
4親水基による界面活性剤の機能化
4-1バイオサーファクタント
4-2筒状アニオン界面活性剤(シクロデキストリン誘導体)
4-3糖質系界面活性剤
4-3-1抗菌性界面活性剤
4-3-2アルコキシメチルグルコシド四級化物
4-3-3その他の糖質系界面活性剤誘導体
4-4半極性有機ホウ素系界面活性剤
4-5ペプチド系界面活性剤
5親水基および疎水基による界面活性剤の機能化
5-1ブロック・コポリマー型非イオン界面活性剤
5-2多鎖・多親水性型界面活性剤
6おわりに
第2編 界面活性剤の基礎物性と機能創製─トイレタリー分野を中心として─

1はじめに
2界面活性剤水溶液の物理化学的性質
2-1溶解挙動
2-2ミセル形成
2-3臨界ミセル濃度に及ぼす要因
2-4界面活性剤水溶液の分子集合状態
3界面活性剤の機能の創製
3-1Anion‐cation surfactantによる表面活性能のエンハンス
3-2混合界面活性剤による無機塩の溶解性向上
3-3混合界面活性剤によるタンパク変性抑制効果
3-4泡のエンハンサー効果
3-4-1泡の利用と障害
3-4-2起泡の原理と泡のミクロ構造
3-4-3泡状は歯磨剤によるフッ化物イオン交換の速効性
3-5界面活性剤のカプセル機能(ベシクル形成界面活性剤)
3-5-1ベシクルの形成性
3-5-2ベシクルの分類
3-5-3ベシクル形成界面活性剤
3-5-4HCO‐10のベシクル形成性とその特徴
4界面活性剤と高分子化合物とその相互作用
4-1水溶性高分子による界面活性剤溶解性向上
4-2界面活性剤による水溶性高分子の曇点上昇効果
4-3水溶性高分子による界面活性剤の可溶化能の向上
4-4界面活性剤による水溶性高分子の可溶化:Trigger mechanismの応用によるコンディショニング作用
4-5カチオン化セルロース/アニオン界面活性剤複合塩の乳化能
4-6界面活性剤による水溶性高分子の増粘効果
5界面活性剤と不溶性高分子化合物とその相互作用
5-1毛髪の微細構造
5-2界面活性剤による毛髪の洗浄
5-3界面活性剤による毛髪の内部構造に対する影響
6おわりに
第3編 界面活性剤による機能創製と基本技術

第1章乳化・分散
1はじめに
2乳化・分散系の基本
2-1分散系の特性
2-2エマルションの状態
2-3乳化・分散系の生成
2-3-1凝集法と分散法
2-3-2乳化型決定の因子
2-4乳化・分散系の安定性
2-4-1エマルションの崩壊
2-4-2安定化の理論
クリーミングの抑制
凝集に対するエマルションの安定化
立体保護作用(エントロピー効果)による安定化
合一に対するエマルションの安定化
オストワルドライプニングの制御
2-4-3実用系における不安定化の例
相転移現象にともなう不安定化
低温でもクリーミングを生じることがある
塩等の添加物による不安定化
両親媒性物質の添加による不安定化
溶媒添加による不安定化
3乳化剤の物性と適切な選定
3-1乳化剤の種類と構造
3-2界面活性剤がつくる会合体
3-3HLBとHLB数システム
3-3-1HLBの概念
3-3-2HLB数
3-3-3HLB数システムによる適性乳化条件の設定
4相図とエマルション
4-1相図の基礎
4-2乳化解析のための3成分系相図
5エマルションの生成法
5-1転相温度乳化
5-2液晶乳化
5-2-1ラメラ液晶を用いたO/W液晶乳化
5-2-2逆ヘキサゴナル液晶を用いたO/W液晶乳化
5-2-3キュービック液晶を用いた高内相比エマルション
5-3D相乳化
5-4凝集法を用いたナノサイズエマルション
5-5粘度鉱物を利用した乳化
5-6機械的手法
5-6-1SPG膜乳化法
5-6-2高圧乳化法
6乳化・分散系の評価・解析法
6-1液晶、ゲルの解析
6-1-1偏光顕微鏡観察
6-1-2X線解析
6-2乳化型の判定
@色素による判定
A電気伝導度による判定
B希釈による方法
Cその他
6-3乳化状態の評価と解析
6-3-1目視、顕微鏡、電子顕微鏡観察
目視観察
光学顕微鏡観察
電子顕微鏡観察
6-3-2粒子径の測定
7終わりに
第2章可溶化とマイクロエマルション
1はじめに
2ミセルへの可溶化とマイクロエマルション
3親水性-親油性バランス(HLB)
4界面活性剤系の相挙動とHLB温度
5混合界面活性剤系におけるHLB温度
6補助界面活性剤を用いたマイクロエマルションの可溶化量の調節
7両親媒性可溶化増強剤
(1)ショ糖脂肪酸ジエステルの可溶化増強効果
(2)シリコーン型両親媒性共重合体の可溶化増強効果
8まとめ
第3章洗浄と洗浄剤
1はじめに
2基質の種類
2-1高エネルギー表面
@金属材料
A無機材料
2-2低エネルギー表面
B有機材料
3汚れの種類
3-1油汚れ
3-2固体粒子汚れ
3-3たんぱく質汚れ
3-4その他の汚れ
4汚れの付着機構
4-1物理的(機械的)結合力
4-2静電気的結合力
4-3分子間相互作用による結合力
4-4化学的結合力
5洗浄のメカニズム
5-1洗浄の界面化学
5-2油汚れの除去
@ローリングアップ
A可溶化
B分散
5-3固体粒子汚れの除去
6洗浄に及ぼす界面活性剤の構造と挙動
6-1R‐理論の適用
6-1-1アニオン界面活性剤によるマイクロエマルション洗浄
6-1-2ノニオン界面活性剤によるマイクロエマルション洗浄
6-2CPPの適用
6-2-1洗浄性を高めるための具体的な方策
@イオン性界面活性剤(single chain)
Aノニオン界面活性剤
B混合による相乗効果
7最近の洗浄剤の開発動向
7-1粒状洗剤
7-1-1新規界面活性剤
7-1-2新規ビルダー
(1)結晶性シリケート
(2)無定系アルミノシリケート
(3)その他
7-1-3新規な酵素
7-1-4新規な漂白活性化剤
7-2液体洗剤
7-3その他の新製品
8結び
第4章起泡・消泡技術
1はじめに
2起泡技術
2-1起泡性と安定性の支配因子
2-2表面張力低下速度と気泡の発生
2-3液膜の物性と泡沫の安定性
2-3-1バルクおよび表面粘性
2-3-2表面弾性とMarangoni効果
2-3-3分離圧効果
2-4界面活性剤の構造と泡立ち性
3消泡技術
3-1安定化因子の削除による消泡
3-2発生直後の泡膜の破壊
3-2-1機械的消泡技術
3-2-2消泡剤の作用メカニズム
3-2-3消泡剤の分類と性質
3-2-4シリコーン系消泡剤
4おわりに
第5章医療・食品における殺菌・消毒及び静菌
1殺菌、消毒の定義
2消毒剤の分類と効果
3殺菌作用のメカニズム
4主な界面活性剤の効果と応用
4-1カチオン性界面活性剤
4-2両性界面活性剤
4-3非イオン及びアニオン界面活性剤
4-4ショ糖脂肪酸エステルの静菌作用
第6章マイクロカプセルと界面活性剤
1界面活性剤を使用するマイクロカプセル化と必要としないマイクロカプセル化
2マイクロカプセル化の過程で界面活性剤はどのようにはたらくか?
2-1界面重合法によって含水ナイロンマイクロカプセルを調製する場合
2-2液中乾燥法によりマイクロカプセルを調製する場合
2-3コアセルベーション法で含油マイクロカプセルを調製する場合
3界面活性剤とゼラチン複合体をマイクロカプセルの膜とする方法
4マイクロカプセルの界面活性剤による崩壊
第7章水溶性高分子と界面活性剤の相互作用−毛髪化粧品を中心に−
1はじめに
2界面活性剤や水溶性高分子の分子構造と相互作用に関わる物性変化
2-1界面活性剤と水溶性高分子のタイプと結合性
2-2結合等温線と結合パラメーター
2-2-1カチオン性界面活性剤の構造と結合パラメーター
2-2-2高分子の構造と結合パラメーター
2-2-3共存物質と結合パラメーター
2-2-4アニオン性界面活性剤の結合等温線
2-3表面吸着
2-4ミセルの結合と色素の可溶化
2-4-1油溶性色素
2-4-2蛍光色素
(1)非イオン性高分子に結合したミセル
(2)アニオン性高分子に結合したカチオン性界面活性剤ミセル
(3)カチオン性高分子に結合したアニオン性界面活性剤ミセル
2-5粘度変化
2-6複合体の溶存領域と析出領域
3毛髪化粧品と水溶性高分子
3-1シャンプーにおける機能の創製
3-1-1シャンプーの基本機能と組成
3-1-2界面活性剤(洗浄基材)の技術動向
3-1-3カチオン性高分子(コンディショニング基材)の技術動向
3-2トリガーシステムとシャンプー
3-3すすぎ感触と支配因子
3-4その他の複合体の役割
第4編 界面活性剤の応用技術

第1章医療用界面活性剤
1医薬品添加剤としての界面活性剤
2界面活性剤の製剤への応用
2-1通常製剤における界面活性剤の活用
@経口剤
A軟膏剤
Bパップ剤(貼付剤)
C坐剤
D注射剤
E点眼剤
Fその他の剤形
3医療用界面活性剤の最近の動向
3-1微粒子キャリヤーとしての応用
@リポソーム
Aリピッドマイクロスフェア―
B高分子ミセル
3-2吸収促進剤としての応用
第2章化粧品・パーソナルケア用品用界面活性剤
1はじめに
2化粧品・パーソナルケア用品に用いられる界面活性剤
3皮膚清浄用品と界面活性剤
3-1皮膚洗浄料
固形石けん
全身洗浄料
除菌型洗浄料
マイルド洗顔料
3-2メイク落とし
4スキンケア用品と界面活性剤
4-1乳化剤、可溶化剤としての応用
4-2自己組織性脂質としての応用
5メイクアップ化粧品と界面活性剤
5-1ベースメイクにおける応用
5-2ポイントメイクにおける応用
6ヘアケア用品と界面活性剤
6-1シャンプー
6-2リンス、コンディショナー
7終わりに
第3章ハウスホールド用品用界面活性剤
1はじめに
1-1界面活性剤を使用している商品
1-2界面活性剤の使用目的
1-2-1主機能付与
1-2-2付加価値の向上
1-2-3物性改良
2衣料用洗剤
2-1洗剤の歴史
2-1-1石鹸が利用されるまで
2-1-2合成洗剤の登場
2-1-3合成洗剤の高度化
2-2衣料用ヘビー洗剤
2-2-1粒状ヘビー洗剤
2-2-2液体ヘビー洗剤
2-2-3衣料用ライト洗剤
2-3衣料用洗剤の今後の動き
3柔軟仕上げ剤
3-1市場規模
3-2種類と特徴
4台所用洗剤
4-1市場規模
4-2手洗い用台所用洗剤
4-2-1主成分
4-2-2技術の変遷と特徴
4-3食器洗浄機用洗剤
5漂白剤
5-1漂白剤の種類と作用
5-2酸素系漂白剤
5-2-1酸素系漂白剤の種類
(1)液体タイプ酸素系漂白剤
(2)粉末タイプ酸素系漂白剤
5-2-2酸素系漂白剤の基材
(1)過酸化水素
(2)過炭酸塩
(3)漂白活性化剤
5-3塩素系漂白剤
5-3-1特徴
5-3-2塩素系漂白剤の基材
第4章香料用界面活性剤
1はじめに
2香料
2-1香料の用途
2-2香料の分類
2-3香料の特性
3香粧品用香料と界面活性剤
3-1水、及び界面活性剤水溶液への香料の溶解度
3-2香料の可溶化に及ぼす界面活性剤の影響
3-3ポリオキシエチレンアルキルエーテル水溶液中での香料の挙動
3-4製品中における香料の可溶化
3-4-1トイレタリー製品における香料の可溶化
3-4-2製品の温度安定性に及ぼす香料の影響
4食品香料と界面活性剤
5おわりに
第5章食品用界面活性剤
1はじめに
2食品用界面活性剤と食品添加物規制
3食品用界面活性剤の機能と一般的用途
4食品用界面活性剤の最新技術
4-1界面活性剤の高純度化/組成最適化による高機能化
(1)ショ糖脂肪酸エステルの高機能化
1)溶解性
2)静菌性
(2)ポリグリセリン脂肪酸エステルの高機能化
1)ポリグリセリン脂肪酸エステルの脂肪酸組成制御による高機能化
2)ポリグリセリン脂肪酸エステルの高純度化による高機能化
4-2レシチンの新たな機能開発
4-3界面活性剤と蛋白質の複合化による機能開発
4-4界面活性剤W/O乳化力を利用した機能性乳化物製剤の開発
4-5界面活性剤の生理機能に着目した応用
(1)ジグリセライド
(2)植物性ステロール
(3)レシチン
5おわりに
第6章農薬用界面活性剤
1はじめに
2農薬用界面活性剤の種類と特徴
3製剤と界面活性剤
3-1粉剤
3-2粒剤
3-3水和剤
3-4顆粒水和剤(WG)
3-5ジャンボ剤
3-6水面展開剤
3-7長期残効型箱施用粒剤
3-8乳剤
3-9液剤
3-10フロアブル製剤
3-11エマルション製剤
3-12サスポエマルション製剤
3-13マイクロエマルション製剤
3-14マイクロカプセル剤
4展着剤
5アジュバント(機能性展着剤)
6内添型アジュバント
7生物活性
8界面活性剤の安全性
9おわりに
第7章印刷インキ用界面活性剤
1はじめに
2分散剤としての界面活性剤
3顔料の表面改質剤としての分散剤
4水性インキ用界面活性剤
5オフセットインキ用界面活性剤
6おわりに
第8章塗料用界面活性剤―顔料分散剤を中心として―
1はじめに
2界面活性物質
3分散剤の種類
3-1低分子系分散剤
3-2高分子系分散剤
3-3イオン性・非イオン性による分類
1)アニオン性化合物
2)カチオン性化合物
3)両性化合物
4)ノニオン性化合物
4湿潤・分散剤に要求される性質
5分散過程と分散剤の作用
6分散剤の効果
6-1界面張力に与える分散剤の影響
6-2顔料粒子の電化に及ぼす分散剤の影響
6-3有機顔料に対する分散効果
6-4水系での分散剤の効果
7おわりに
第9章脱墨剤
1はじめに
2脱墨工程と脱墨剤の働きについて
2-1脱墨工程について
2-2脱墨剤の働きについて
3脱墨剤の構造と特徴について
4界面現象からみた脱墨剤の働き
4-1インキの剥離
4-2インキの除去
5最近の動向
5-1雑誌古紙
(1)雑誌古紙の脱墨
(2)粘着物の除去
5-2オフィス古紙の脱墨
6おわりに
第10章乳化重合用界面活性剤
1はじめに
2乳化重合の機構と用いられる界面活性剤
2-1乳化重合の機構
2-2乳化重合用界面活性剤の役割
2-3各種乳化重合用界面活性剤の特徴
3乳化重合用界面活性剤における最近の技術と問題点
3-1最近の乳化重合技術
3-2乳化重合用界面活性剤の問題点
3-2-1一般的な乳化剤の特徴
3-2-2乳化剤フリーの重合
4反応性界面活性剤
4-1反応性界面活性剤の機能と効果
4-2環境問題と反応性界面活性剤
4-3アデカリアソープSR、ERシリーズ
4-3-1基礎的物性
4-3-2乳化重合による性能評価
4-3-3反応性界面活性剤の自己重合性
5おわりに
第11章高分子材料用界面活性剤
はじめに
1帯電防止剤
1-1帯電現象
1-2界面活性剤による帯電防止方法
1-3帯電防止剤の種類
1-3-1使用方法による分類
1-3-2界面活性剤のイオン性による分類
(a)カチオン性帯電防止剤
(b)アニオン性帯電防止剤
(c)非イオン性帯電防止剤
(d)両性帯電防止剤
1-4帯電防止性の評価方法
a簡易的な方法
b電気特性を測る方法
1-5帯電防止剤を選定するポイント
aプラスチックとの相溶性
b他の添加物との相互作用
cプラスチックのガラス転移温度(Tg)による影響
dプラスチックの結晶性の影響
1-6具体的な帯電防止剤の例
1-7帯電防止剤の安全性
1-8帯電防止剤の環境問題への対応
2防曇剤
2-1防曇現象
2-2防曇方法
2-3防曇剤の種類
2-3-1練り込み型防曇剤
2-3-2塗布型防曇剤
第12章コンクリート用化学混和剤
1はじめに
2コンクリート用化学混和剤の種類
3化学混和剤の変遷
4各混和剤の特性
4-1AE剤
4-2減水剤・AE減水剤
4-3流動化剤
4-4高性能AE減水剤
4-5その他の特殊用途混和剤
5混和剤の作用機構
5-1セメントの分散と流動性
5-2セメントの分散に関する理論
5-3セメントの分散性に影響を与える因子
5-4セメントの分散・流動性の保持機構
6まとめ
第13章配管抵抗減少剤(DR剤)
1はじめに
2配管抵抗減少効果とは
3界面活性剤水溶液の性質
3-1界面活性剤の分子集合状態
3-2棒状ミセルの性質
4第四級アンモニウム塩型カチオン界面活性剤誘導体 水溶液の分子集合状態と配管抵抗減少効果
4-1DR効果の評価法
4-2DR効果に対するアルキルビス(2‐ヒドロキシエチル)メチルアンモニウムクロリドのアルキル鎖長の影響
4-3DR効果に対するcis‐9‐オクタデセニルアンモニウムクロリド誘導体の2‐ヒドロキシエチル基の置換数の影響
4-4DR効果に対する[NaSal]/[HMODA]系水溶液のモル比の影響
4-5DR効果に対する界面活性剤の分子集合体のサイズおよび温度の影響
4-6[NaSal]/[cationics]系水溶液中の球-棒ミセル転移に対するカチオン界面活性剤の化学構造と温度の影響
5終わりに
第14章潤滑剤用界面活性剤
1はじめに
2界面活性剤と境界潤滑
3界面活性剤と機能
4トライボセラミックス用の潤滑剤
4-1セラミックスの油境界潤滑
4-2セラミックスの水潤滑
4-3セラミックスのエマルション潤滑
5おわりに
第5編 界面活性剤と安全性・環境

第1章界面活性剤と安全性
1はじめに
2安全とはどういうことか
3家庭用製品の安全性はどのように考えるのか
4家庭用製品の使用上の安全性とはどういうことか
5どのようにして家庭用製品とその成分の安全性を評価するのか
@成分および最終製品の安全性評価
A成分および最終製品に関する情報のレビュー
B評価の実際
C皮膚一次刺激性評価の実際
D管理された条件下でのヒトによる使用試験
E上市後の再評価
6界面活性剤の安全性評価状況
7おわりに
第2章界面活性剤と環境―生分解性試験を中心に―
1界面活性剤の使用と水環境への排出
2界面活性剤の生分解
3生分解性試験法
3-1易分解性試験法
3-2本質的生分解性試験法
3-3その他の試験法
4界面活性剤の生分解性
第6編 界面活性剤の新技術と展望―光・電気・熱刺激により粘弾性挙動が
     変化する界面活性剤水溶液―

1はじめに
2溶液粘性の外部刺激による制御
3光・電気による溶液粘性の可逆的制御
3-1光・電気応答性界面活性剤
3-2高粘性紐状ミセル水溶液の形成と粘性制御のコンセプト
3-3溶液粘性の光化学的制御
3-4溶液粘性の電気化学的制御
4温度依存性粘弾性挙動を示すフッ素系ハイブリッド界面活性剤
4-1フッ素系ハイブリッド界面活性剤
4-2ハイブリッド界面活性剤水溶液の粘弾性挙動の濃度依存性
4-3ハイブリッド界面活性剤水溶液の粘弾性挙動の温度依存性
4-4粘性が極大となる温度の制御
5おわりに
第7編 グローバル視点からの界面活性剤及び関連原料の市場動向と展望

1はじめに
2日本のトイレタリー市場動向
2-1パーソナルケア商品
2-2ハウスホールド商品
3グローバル洗剤市場
4欧米洗剤市場
5界面活性剤用基礎原料市況
5-1天然油脂系原料
5-2石油化学系原料
6界面活性剤のグローバル動向
6-1LAB/LAS
6-2高級アルコール系界面活性剤
6-3高級脂肪酸系界面活性剤
6-4最近注目されている新規界面活性剤及び添加剤動向
7付録(日本市場の主なトイレタリー製品に用いられている界面活性剤)
8おわりに

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